，在政事上与李治多次摩擦，皇权被臣权步步挤压，李治渐生忌怨，有除权臣之心，李素劝李治隐忍，谋而后动，李治依言。
    四年后，显庆四年，李治对武氏宠爱日深，无论宫闱还是国事，武氏帮了李治太多，李治在感激和利益所趋之下，遂生废王立武之心，于是召李素问其意见，李素沉思许久，只说了一句，“此为陛下家事，何必问外人”，李治废后立武之心愈加坚定。
    同年朝会上，李治提出废后，遭到长孙无忌等老臣激烈反对，朝堂一片哗然，李治与长孙无忌的矛盾终于尖锐到无法调和。
    三个月后，李治忽然召李素入宫，授予右武卫调兵虎符文书。李素当夜领兵直扑长孙府，将长孙无忌及老小拿入大狱，次日朝会，时为尚书省侍中的许敬宗上疏，告长孙无忌勾结朝臣谋反，李治当即下旨削去长孙无忌的官职和封邑，全家流徙黔州，长孙无忌以失败者的姿态黯然退出历史舞台。
    同年七月，晋国公李素被任为尚书省右仆射，终为大唐宰相。
    李素上任右仆射的第二个月，李治废王皇后，武氏终于在一片争议声中被册封为皇后。
    这一年开始，李素与武氏进入合作蜜月期，有了李治和武氏的支持，李素加快了推行各种新政的节奏，
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